Он происходил из царского рода. Его отец домогался армянского престола и поэтому убил своего родственника, царя Курсара, за что весь род подвергся уничтожению. Григорий был спасен чудесным образом: младенца вывезли из Армении в Кесарию Каппадокийскую и воспитали в христианской вере.
Возмужав, Григорий женился, имел двух сыновей, но вскоре овдовел. Сыновей Григорий воспитал в благочестии. Один из них впоследствии стал священником, а второй - принял иночество и ушел в пустыню.
Чтобы искупить грех своего отца, Григорий вступил в свиту к царевичу и был ему верным слугой. Царевич по имени Тиридат любил Григория, как друга, но не терпел его христианского вероисповедания.
По восшествии на армянский престол он стал принуждать святого Григория к отречению от Христа. Непреклонность святого ожесточила Тиридата, и он приказал мучить своего верного служителя: его подвесили вниз головой с камнем на шее, несколько дней обкуривали дымом, били, издевались, принуждали ходить в железных сапогах с гвоздями. Во время этих страданий святой Григорий пел псалмы.
В темнице он был исцелен от ран. Во второй раз его облили горячим оловом и бросили в ров, наполненный ядовитыми змеями. Господь же хранил святого: ядовитые твари не повредили ему.
Так он прожил 14 лет, в течение которых ангел ободрял его дух, а женщина тайно приносила святому хлеб.
В это самое время царь Тиридат замучил святую деву Рипсимию, старицу игуменью Гаианию и с ними еще 35 дев одного из малоазиатских девичьих монастырей.
Святая Рипсимия вместе со своей игуменьей и сестрами бежала в Армению, не желая вступать в брак с императором Диоклетианом, который был пленен ее красотой.
Император сообщил об этом армянскому царю Тиридату и предложил ему либо прислать Рипсимию обратно, либо же самому взять ее в жены.
Слуги царя разыскали бежавших и стали уговаривать Рипсимию покориться воле царя. Святая отвечала, что она, как и все сестры обители, в брак вступать не может. Тогда с неба раздался голос: "Дерзайте и не бойтесь, так как Я с вами". Посланцы в страхе удалились.
Тиридат отдал девушку на пытки, во время которых ее лишили языка, рассекли ей тело, ослепили и убили, разрубив святую на части. Игумения Гаиания вместе с двумя монахинями была предана на такие же муки, после чего они были обезглавлены.
Остальных тридцати трех сестер зарубили мечами и бросили их тела на съедение животным.
Гнев Божий поразил царя и тех воинов, кто участвовал в пытках, безумием. Они бегали по лесу, разрывали на себе одежду и грызли собственное тело.
По прошествии некоторого времени сестре царя было сказано во сне, что ее брат исцелится, если на свободу выпустят Григория.
Святой приказал собрать останки замученных девушек и их с честью похоронили. На месте погребения построили церковь. В эту церковь святой Григорий привел царя и велел ему молиться святым мученицам.
Тиридат исцелился, раскаявшись в своих преступлениях против Бога, и принял со всем своим домом святое крещение. Крестился и весь армянский народ.
Заботами святого Григория в 301 году был построен Эчмиадзинский собор в честь Сошествия Святого Духа.
В 305 году святитель Григорий направился в Кесарию Каппадокийскую и там был посвящен в епископа Армении.
Устроив Армянскую Церковь, святитель Григорий поставил в епископа своего сына, а сам удалился в пустыню.
В пустыне он умер в 335 году. Часть его святых мощей находится в сокровищнице Эчмиадзинского кафедрального собора в Армении.